目前工业化进程主要依赖碳质化石燃料的燃烧,导致大量二氧化碳(CO2)排放、温室效应加剧,全球能源环境问题日益严峻。发展可再生清洁能源转化技术是全球能源战略下需要面对的核心问题。而利用太阳能这一清洁可再生能源为驱动力,通过光催化CO2还原将太阳能转化为化学能的能量转化技术被认为是一种理想的CO2固定途径。该技术以温和、清洁的方式将CO2转化为高附加值的燃料等含碳化学品,可实现绿色、可持续的碳循环。光催化CO2还原技术将CO2资源化高值转化为多碳产物(如C2产物C2H4,C2H5OH等)是实现碳循环的关键路径,兼具能源转换与固碳的双重价值。然而,目前光催化CO2还原产物多集中于CO、CH4等工业价值较低的C1产物,C2产物的产率仍不理想,严重限制光催化CO2还原技术的进一步发展和在工业应用的可能性。
针对上述挑战,我院熊丽君老师提出了通过双金属 CoTi - MOF 复合无金属的半金属C (CN)3,构建了一种独特的串联光催化剂CoTi-MOF/C(CN)3(CoTi - CN)。用于无牺牲剂的气固相体系中选择性将CO2还原为乙烯C2H4),5小时内C2H4选择性达到36.8%,生成产率为31.3 μmol g⁻¹。通过原位漫反射红外光谱(in-situ DRIFTS)结合密度泛函理论(DFT)计算表明,C(CN)3 将 CO2高效地转化为CO,而CoTi- MOF有利于C1中间体的吸附和C-C偶联。空间上解耦的CO生成和C-C偶联过程优化了C1中间体的表面覆盖率并降低了C-C偶联的反应能垒,协同促进了乙烯的生成。这项工作为合理设计半金属催化剂与双金属MOF相结合的串联光催化剂开辟了新视野,为选择性光催化生成高附加值产物提供了见解。研究成果《Metal-free C(CN)3 cooperated with Co-Ti dual sites in bimetallic CoTi-MOF as a tandem photocatalyst for highly efficient C2H4 production》近日发表于中科院一区top期刊《Green Energy & Environment》DOI: 10.1016/j.gee.2025.12.019

图1.(a)CoTi-CN光催化剂合成过程示意图,(b - d)分别为C(CN)3纳米片、CoTi-MOF 和CoTi-CN的扫描电子显微镜(SEM)图像,(e)CoTi-CN的透射电子显微镜(TEM)图像,(f)CoTi-CN选定区域的高分辨透射电子显微镜(HRTEM)图像及晶格条纹,(g,h)CoTi-CN的高角度环形暗场像(HAADF)图像及能谱图。
《Green Energy & Environment》由中国科学院过程工程研究所与科学出版社共同主办,该刊致力于报道绿色能源与环境领域的最新研究成果与进展,是中科院一区top期刊,影响因子14.6。
Lijun Xiong*, Dandan Zhu, Chenglong Qiu, Weihong Zeng, Mingshi Xu, Shanshan Wang, Yong Yang*. Metal-free C(CN)3 cooperated with Co-Ti dual sites in bimetallic CoTi-MOF as a tandem photocatalyst for highly efficient C2H4 production. Green Energy & Environment, 2026, https://doi.org/10.1016/j.gee.2025.12.019. (熊丽君一作/通讯,合肥理工学院第一单位,SCI一区top,IF:14.6)
